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上海硅酸盐所在锂金属电池负极界面改性研究中

针对单一无机因素的SEI层柔韧性较差以及现有有机无机杂化SEI层的构建操作繁杂的难题,中国科学院上海硅酸盐钻研所钻研员李驰麟团队提出了一种简便有效的界面原位催化嫁接策略,实现了锂金属电池负极的高效稳定和枝晶抑制。

液态聚二甲基硅氧烷的界面原位催化嫁接以实现无枝晶的锂电镀和高可逆的锂金属电池

金属锂具有极高的理论比容量与极低的氧化还原电位,有望成为下一代负极材料。当其与转换反映型硫基和氟基正极匹配时,有望获得能量密度高达500- 900Wh kg-1的锂金属电池(LMBs)。然而,负极度锂枝晶的发展伸展轻易导致锂金属电池轮回稳定性变差,且具有电池短路的安然风险;挤压出来的锂枝晶也有可能破坏固态电解质界面(SEI)层或形成“逝世锂”,跟着锂金属负极比外面积和孔隙率的增添,电解液的耗损加剧,同时SEI累积变厚而造成电极钝化。这些晦气身分会导致电池阻抗和过电势增添,引起库仑效率(CE)的下降和颠簸,严重限定了锂金属电池的成长。经由过程添加低含量电解液添加剂来调节SEI组分,是一种简单有效的增强SEI膜、改良负极界面从而延缓锂枝晶发展的策略,而SEI的增强效果取决于添加剂与还原性Li外面的降解反映历程。

针对单一无机因素的SEI层柔韧性较差以及现有有机无机杂化SEI层的构建操作繁杂的难题,中国科学院上海硅酸盐钻研所钻研员李驰麟团队提出了一种简便有效的界面原位催化嫁接策略,实现了锂金属电池负极的高效稳定和枝晶抑制。相关钻研颁发在《先辈功能材料》上(Advanced Functional Materials,2019, 1902220,DOI:10.1002/adfm.201902220)。

在该事情中,钻研团队经由过程将-OCH3基团封真个液体聚二甲基硅氧烷(PDMS-OCH3)作为可嫁接添加剂,经由过程电化学势和电场感化实现其在锂金属外面的“接枝”和“碎片”反映。锂金属外面天然存在的Li2O和LiOH薄层“皮肤”,在电荷转移感化下,可催化激活PDMS-OCH3 的解离反映,破裂后的大年夜分子可嫁接到锂金属外面,同时更小的分子可密化成无机的LixSiOy快离子导体。这样的有机-无机杂化界面相(即接枝SEI)在电化学历程中被注入的高浓度LiF进一步增强。LiF和LixSiOy的硬无机因素组合可供给快离子通道和界面,实现离子流的均化效应,起到阻碍锂枝晶发展的屏蔽感化;而软的PDMS分支则可增强全部SEI的柔韧性懈弛冲效果。将液体的PDMS-OCH3作为碳酸酯体系的添加剂,其嫁接保护下的负极可付与Li|Li 对称电池长达1800 h的稳定轮回,同时实现25 mV阁下的小电位极化。Li|Cu非对称电池在大年夜电流密度和高面目面貌量的前提下仍可实现高达97%的库伦效率。在锂金属致密化和SEI稳定化方面,液态PDMS添加剂具有比其他嫁接能力弱的固体硅氧烷添加剂更显明的上风。

近期,李驰麟团队针对锂金属电池负极界面改性钻研已取得系列进展,提出了功能添加/添补剂和保形包覆手段来设计稳定的人工SEI层,率先提出二维碳氮聚合物(C3N4)增强电解质抑制锂枝晶发展的策略(ACS Appl. Mater. Interfaces 2017, 9, 11615),提出多孔镁金属收集原位镀层以稳定锂负极可逆轮回的手段(ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 12678),率先提出一类富锂氟基开框架固态电解质高离子导电率的实现道路及其对锂离子流的均化效应(Energy Storage Mater. 2018,14,100; ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 34322),提出金属有机框架(MOF)固体添加剂触发高浓度LiF原位注入Zr-o-C基SEI的复合增强策略(ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 3869),提出丝胶蛋白保形包覆实现空气稳定锂金属负极和高倍率Li-S电池的措施(J. Power Sources 2019, 419, 72),提出可引诱锂金属保形共轴沉积的合金三维骨架建筑(ACS Appl. Energy Mater. 2019, DOI: 10.1021/acsaem.9b00573)。

以上系列钻研事情获得国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助和支持。

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